Die Kantonsbibliothek Graubünden ging 1883 aus der Bibliothek der Kantonsschule hervor. Heute ist sie im Besitz von rund 365'000 Informationsträgern, darunter 1‘000 abonnierte Zeitschriften und Zeitungen, 3'200 Tondokumente, 1‘400 audiovisuelle Medien und 11'500 Bilddokumente wie Stiche, Fotografien, Landkarten und Plakate. Der jährliche Zuwachs beträgt ca. 9‘000 Einheiten.
Als bündnerische Archivbibliothek ist die Kantonsbibliothek die zentrale Sammelstelle für Rätica, d.h. alle Medien, die in Graubünden entstehen oder durch ihren Inhalt oder ihre Urheberschaft Graubünden betreffen. Die Rätica-Sammlung umfasst neben Druckschriften eine breite Palette an Informationsträgern wie audiovisuelle Medien, Plakate, Grafik oder Bildreproduktionen (vgl. auch Spezialsammlungen). Die Sammlung der Kantonsbibliothek ergänzt die Sammlung des Staatsarchivs Graubünden im selben Gebäude.

Als Studien- und Bildungsbibliothek unterstützt die Kantonsbibliothek Bildung, Wissenschaft und Kultur durch die Vermittlung entsprechender Medien in den drei Kantonssprachen. Neben Materialien zu einem breiten Spektrum an Sachthemen führt die Bibliothek Klassiker in den Bereichen Literatur, Film und Musik.

Als Beratungsstelle für öffentlich zugängliche Bibliotheken im Kanton fördert die Kantonsbibliothek die Entwicklung und Koordinierung des bündnerischen Bibliothekswesens.